近日，鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院臧雙全教授課題組在功能金屬有機(jī)框架材料（MOFs）用于臭氧（O3）降解研究領(lǐng)域取得積極進(jìn)展。研究成果以“Ozone Decomposition by a Manganese-Organic Framework over the Entire Humidity Range”為題發(fā)表在化學(xué)類頂尖期刊《Journal of the American Chemical Society》上。論文第一作者為化學(xué)學(xué)院2019級(jí)博士生孫志兵，通訊作者為臧雙全教授和王乾有博士，鄭州大學(xué)為唯一通訊單位。

近年來(lái)，隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展和全球工業(yè)化進(jìn)程的推進(jìn)，近地面O3污染問(wèn)題日益嚴(yán)重。與傳統(tǒng)的吸附技術(shù)相比，催化降解O3轉(zhuǎn)化為O2是一種更理想的方法。但是，催化降解O3的重金屬催化劑生產(chǎn)成本高、效率低，主要依靠活性金屬位點(diǎn)達(dá)到消除臭氧的目的。由于這些位點(diǎn)很容易被空氣中的其他物種占據(jù)，特別在高濕度時(shí)，水分子極易在活性位點(diǎn)吸附造成活性位點(diǎn)失效，因此，亟需開發(fā)在全濕度范圍適用的高效臭氧降解催化劑。金屬-有機(jī)骨架（MOFs）由于其獨(dú)特而可調(diào)的多孔結(jié)構(gòu)和功能位點(diǎn)，在各種催化反應(yīng)中表現(xiàn)出獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。本研究通過(guò)使用長(zhǎng)支鏈四唑連接配體和Mn2+離子構(gòu)筑了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的多孔ZZU-281，其配位的H2O以及μ3-OH官能團(tuán)能夠被Mn2+激活，作為活性位點(diǎn)以較低的活化能將O3高效的轉(zhuǎn)化為O2。同時(shí)，ZZU-281具有獨(dú)特的開放孔道結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)H2O、O2和O3的傳質(zhì)過(guò)程，在催化降解O3表現(xiàn)出較高的活性。該研究還通過(guò)原位拉曼（In situ Raman）、電子順磁共振（EPR）和建模理論計(jì)算（DFT），提出了可行的反應(yīng)機(jī)理，對(duì)合理設(shè)計(jì)MOF和調(diào)控O3催化分解具有重要指導(dǎo)意義。

以上工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃重點(diǎn)支持項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金杰出青年基金項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金項(xiàng)目以及河南省教育廳創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目基金的資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.1c01027