近日,鄭州大學(xué)化工學(xué)院張冰教授課題組在亞納米團(tuán)簇催化劑研究中取得重要進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)通過(guò)對(duì)電子結(jié)構(gòu)和形貌結(jié)構(gòu)的精心設(shè)計(jì),成功調(diào)控出負(fù)載在核殼雙金屬氧化物表面的亞納米Ir團(tuán)簇,該催化劑在廣泛的pH范圍內(nèi)均具有優(yōu)異的電解水性能。
構(gòu)建活性原子幾乎完全暴露的亞納米團(tuán)簇催化劑是同時(shí)提高原子利用效率和活性的一條很有潛力的途徑。雖然在合成亞納米團(tuán)簇方面已經(jīng)進(jìn)行了大量的研究,但控制金屬團(tuán)簇在指定的載體上的均勻可控分布仍然存在困難,特別是在高金屬負(fù)載的情況下。尋找一種可行的策略來(lái)防止金屬團(tuán)簇在合成和反應(yīng)過(guò)程中聚集成納米顆粒仍然是研究的重點(diǎn)。因?yàn)檩d體表面性質(zhì)對(duì)金屬前體分子的吸附/分散和生成的簇的穩(wěn)定性起著不可或缺的作用。因此,設(shè)計(jì)合適的支撐材料,使其高度穩(wěn)定,并與金屬團(tuán)簇相互作用,以防止金屬聚集是突破之一。金屬氧化物作為亞納米金屬團(tuán)簇的載體,在堿性條件下具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,但在酸性和中性條件下催化水分解的耐久性不足。此外,核殼結(jié)構(gòu)的實(shí)現(xiàn)有可能優(yōu)化轉(zhuǎn)運(yùn)-反應(yīng)權(quán)衡,有效利用催化活性物質(zhì),從而提高催化劑的催化性能?;诖?,該團(tuán)隊(duì)通過(guò)受限原位外溶策略構(gòu)建了一種核殼鈷鈰雙金屬氧化物,表面是高覆蓋亞納米級(jí)Ir團(tuán)簇(Ir cluster@CoO/CeO2)。該催化劑在寬pH范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的電解水性能。
研究成果以“High Coverage Sub-Nano Iridium Cluster on Core–Shell Cobalt-Cerium Bimetallic Oxide for Highly Efficient Full-pH Water Splitting”為題,發(fā)表在國(guó)際權(quán)威期刊《Advanced Science》。張黎麗博士為論文第一作者,尚會(huì)姍副研究員為論文通訊作者。該研究得到了國(guó)家區(qū)域創(chuàng)新發(fā)展聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目和國(guó)家自然科學(xué)青年基金等資助。
文章鏈接:http://doi.org/10.1002/advs.202407475
亞納米團(tuán)簇催化劑結(jié)構(gòu)示意圖及內(nèi)置電場(chǎng)的定向電子傳輸