近日，鄭州大學(xué)物理學(xué)院材料物理研究所金剛石光電材料與器件團(tuán)隊在原位揭示Pt基催化劑合成機制方面取得進(jìn)展，相關(guān)成果以題為“Atomic Structure Evolution of Pt-Co Binary Catalysts: Single Metal Sites versus Intermetallic Nanocrystals”的論文發(fā)表在國際權(quán)威期刊《Advanced Materials》上。青年教師李星博士為論文第一作者，鄭州大學(xué)為第一作者單位。

PtCo合金納米顆粒（NPs）和Pt單原子（SA）催化劑由于其在氧還原反應(yīng)（ORR）和其他重要電化學(xué)反應(yīng)中展現(xiàn)出的優(yōu)異催化性能而備受關(guān)注。但其在高溫?zé)崽幚磉^程中的合成機制仍不明確。該工作借助先進(jìn)的原位電子顯微學(xué)技術(shù)，從原子尺度研究了Pt-Co催化劑體系在熱處理過程中的結(jié)構(gòu)演變過程，綜合探究了Pt3Co及Pt-Co單原子催化劑的“合成-結(jié)構(gòu)-ORR性能”間的關(guān)系。

該工作發(fā)現(xiàn)載體上Pt NPs的負(fù)載量決定其是發(fā)生合金化過程形成L12結(jié)構(gòu)的Pt3Co NPs還是發(fā)生單原子化的過程形成Pt-Co單原子催化劑。載體中Co的存在形式會顯著影響所合成的PtCo合金顆粒的形貌及成分均勻性。此外，該工作發(fā)現(xiàn)Pt NP的單原子化的動態(tài)過程與載體性質(zhì)密切相關(guān)，Pt NP的單原子化需要的溫度和時間依賴于其初始尺寸。雖然Pt3Co及Pt-Co單原子催化劑均體現(xiàn)出較好的ORR活性，但Pt3Co的穩(wěn)定性更高。該工作所建立的合成-結(jié)構(gòu)-性能間關(guān)系有望為具有優(yōu)異電催化性能的Pt基催化劑的原子結(jié)構(gòu)和組成設(shè)計提供實驗指導(dǎo)。

該工作得到國家自然科學(xué)基金及國家留學(xué)金委等項目的資助。

全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202106371