近日,鄭州大學化學學院能源化學所盧思宇教授課題組在碳點用于電催化研究領域取得積極進展,相關成果以題為“Halogen-Doped Carbon Dots on Amorphous Cobalt Phosphide as Robust Electrocatalysts for Overall Water Splitting”的論文發(fā)表在國際權威期刊《Advanced Energy Materials》上。鄭州大學化學學院博士研究生宋昊強為論文第一作者,盧思宇教授為通訊作者,鄭州大學為第一作者單位。
碳點作為制備復合材料的多功能構筑基元在電催化領域得到了廣泛的研究。使用雜原子(例如,N、P、F或Cl)進行摻雜/改性可以增強CDs與金屬之間的電子相互作用,促進電子轉移,并進一步提高復合材料的催化性能。在此工作中,作者通過選擇不同鹵素(X = F、Cl 和 Br)摻雜的CDs來調整使其具有海膽、白皮松和合歡結構的X-CDs修飾的無定形磷化鈷(X-CDs/CoP)。各個X-CDs的特性導致了不同的形成機制和最終結構。優(yōu)化合成的F-CDs/CoP雜化陣列表現出優(yōu)異的電催化性能。對于整體水裂解,在1 M KOH中提供10 mA cm-2電流密度需要1.48 V的低電壓。經過100小時的穩(wěn)定性測試后,催化性能的下降可以忽略不計,表現出優(yōu)異的長期循環(huán)穩(wěn)定性。密度泛函理論(DFT)深入探索了碳點基析氧復合催化劑的反應機理,揭示了F-CDs/CoP催化劑優(yōu)異的電催化性能是由于CoP和F-CDs的耦合界面優(yōu)化了氫/氧吸附能,進而加速了水分解動力學。本研究為合理設計各種具有高催化性能的多功能電極材料提供了新的策略。
同時,因團隊在碳點領域取得的積極進展,分別受邀在《Accounts of Materials Research》,《Advanced Energy Materials》和《Matter》撰寫題為“Carbon-Dot-Enhanced Electrocatalytic Hydrogen Evolution”,“Carbon Dots as New Building Blocks for Electrochemical Energy Storage and Electrocatalysis”和“The Light of Carbon Dots: From Mechanism to Applications”的綜述文章。
研究得到了國家自然科學基金優(yōu)秀青年基金項目和鄭州大學杰出青年人才創(chuàng)新團隊經費的支持。
文章鏈接:
https://doi.org/10.1002/aenm.202102573;
https://doi.org/10.1021/accountsmr.1c00194;
https://doi.org/10.1002/aenm.202103426;
https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.10.016.