近日，鄭州大學(xué)物理學(xué)院在全光譜碳納米點(diǎn)三重態(tài)激子發(fā)光研究方面取得重要進(jìn)展。研究成果以題為“Colorful Triplet Excitons in Carbon Nanodots for Time Delay Lighting”的論文發(fā)表在國際材料科學(xué)知名期刊《Advanced Materials》上，論文第一作者為2020級凝聚態(tài)物理專業(yè)博士生宋世玉，通訊作者為劉凱凱副教授和單崇新教授。

磷光碳納米點(diǎn)(CNDs) 中的三重態(tài)激子具有高的激子利用效率以及長的發(fā)光壽命，在光電器件、信息加密、時間分辨生物成像等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。特別是于CNDs的發(fā)光二極管（LED）由于其環(huán)保性和易于調(diào)節(jié)的熒光波長受到了極大的關(guān)注。在室內(nèi)照明時，延時LED可以在光源關(guān)閉后保持一定時間的亮度，用于緩解光暗環(huán)境轉(zhuǎn)換時造成的人眼短暫失明。然而，由于磷光波長調(diào)節(jié)與發(fā)光壽命的限制，關(guān)于CNDs的延時LED報道很少。CNDs中的三重態(tài)激子由于其自旋禁止躍遷和易失活特性，通常作為暗激子不發(fā)光。科學(xué)家們通過一方面引入異原子增強(qiáng)自旋軌道耦合打破自旋禁阻，另一方面，通過聚集、結(jié)晶、受限域交聯(lián)增強(qiáng)發(fā)射和矩陣約束等方式，限制CNDs的振動/轉(zhuǎn)動來抑制三重態(tài)激子的耗散通道實(shí)現(xiàn)高效的磷光發(fā)射。目前，關(guān)于CNDs的磷光研究取得了飛速發(fā)展。值得注意是，由于缺乏統(tǒng)一的指導(dǎo)原則，大多數(shù)報道的磷光CNDs的發(fā)光是有限的且集中在可見光區(qū)域，仍然面臨發(fā)光波長有限的難題。

研究人員率先闡明了共軛原子數(shù)目在調(diào)控三重態(tài)激子方面的微觀機(jī)制，結(jié)合第一性原理理論構(gòu)建具有不同共軛尺寸的碳納米點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了一系列多色高效CNDs發(fā)射體。其中具有孤對電子的雜原子（N，O）引入，提高了發(fā)光體自旋軌道耦合的強(qiáng)度和系間竄越速率，促進(jìn)電子由單重態(tài)軌道躍遷到三重態(tài)軌道來增強(qiáng)三重態(tài)激子的布居。另外，調(diào)整發(fā)光共軛尺寸實(shí)現(xiàn)了對CNDs的發(fā)光顏色調(diào)控。在此基礎(chǔ)上，通過原位鈉鹽限域策略，引入氰酸納基體形成了多個離子鍵和剛性網(wǎng)絡(luò)約束CNDs發(fā)光體的振動，減少了產(chǎn)生的三重態(tài)激子的能量耗散路徑，其長壽命的三重態(tài)激子得到了極大的穩(wěn)定。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CNDs在室溫下具有全色磷光性質(zhì)，磷光波長可從300 nm調(diào)至800 nm，覆蓋整個紫外至近紅外光譜區(qū)域。最后，基于多色磷光CNDs演示了延時LED照明應(yīng)用，將CNDs和木材結(jié)合，制備了功能性環(huán)保木質(zhì)發(fā)光燈罩，其在關(guān)閉激發(fā)光源后仍具有較長時間的發(fā)射，為眼睛在突然黑暗的情況下提供了緩沖時間。該研究結(jié)果為紫外至近紅外多色磷光CNDs的制備提供了合理的思路，拓展里磷光CNDs在延時照明領(lǐng)域的應(yīng)用。

該工作得到了國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202212286