近日，鄭州大學(xué)河南先進(jìn)技術(shù)研究院在解決高能量密度硅基負(fù)極體積膨脹瓶頸問(wèn)題的研究中獲得新進(jìn)展。硅基負(fù)極的高儲(chǔ)鋰容量有助于實(shí)現(xiàn)高能量密度，但也面臨著體積膨脹率大的難題，影響了循環(huán)穩(wěn)定性和導(dǎo)電性。不同于以往限制硅基顆粒粉碎的策略，本研究反其道而行之，利用硅鋰化體積膨脹的應(yīng)力，激活單壁碳管（SWNTs）與鋰化硅團(tuán)簇之間發(fā)生的“力學(xué)-化學(xué)”界面耦合反應(yīng)，原位錨定粉化硅團(tuán)簇。

研究表明，單壁碳管在硅鋰化膨脹的應(yīng)力作用下，會(huì)產(chǎn)生超過(guò)14%的拉伸應(yīng)變，有效提升缺陷處C原子的活性，增強(qiáng)其與鋰化硅的相互作用。同時(shí)，在Li原子的橋接作用下，界面上的Si能夠與sp³碳形成穩(wěn)定的Si-C鍵。該“力學(xué)-化學(xué)”界面耦合作用既能增強(qiáng)單壁碳管對(duì)于粉化硅基團(tuán)簇的吸附，同時(shí)所吸附的硅基團(tuán)簇還可以剝離碳管，促進(jìn)離子在碳管之間的傳輸。研究顯示，僅添加1 wt.%的SWNTs，石墨/SiOx復(fù)合負(fù)極即可實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)超商業(yè)石墨負(fù)極的實(shí)際性能。該項(xiàng)研究從行業(yè)痛點(diǎn)出發(fā)，豐富了對(duì)應(yīng)變誘導(dǎo)界面反應(yīng)的認(rèn)識(shí)，為穩(wěn)定合金化或轉(zhuǎn)化反應(yīng)電極的性能提供了新思路。

相關(guān)成果以“What is the real origin of single-walled carbon nanotubes for the performance enhancement of Si-based anodes?”為題發(fā)表在國(guó)際權(quán)威期刊《Journal of the American Chemical Society》上。論文共同一作是材料學(xué)院研究生王浩霖和河南先進(jìn)技術(shù)研究院晁云峰，共同通訊作者是先進(jìn)技術(shù)研究院崔鑫煒和材料學(xué)院陳加福兩位老師。鄭州大學(xué)是唯一通訊單位。該項(xiàng)研究得到了河南省重點(diǎn)研發(fā)專(zhuān)項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金以及河南克萊威納米碳材料有限公司的支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c01677