近日，鄭州大學物理學院在ZnO納米晶發(fā)光機制探索研究方面取得重要進展。研究成果以題為“Multiphoton Excited Singlet/Triplet Mixed Self-Trapped Exciton Emission”的論文發(fā)表在國際知名期刊《Nature Communications》上，論文的第一作者為凝聚態(tài)物理專業(yè)博士生周蕊和大連化物所副研究員隋來志，通訊作者為劉凱凱副教授和單崇新教授。

長期以來，研究人員一直把ZnO在可見區(qū)的發(fā)光歸因于雜質(zhì)和結(jié)構(gòu)缺陷。但是，既要得到高結(jié)晶質(zhì)量的納米晶，又同時將其發(fā)光歸因于結(jié)構(gòu)缺陷和雜質(zhì)，顯然是相互矛盾的。這種模糊且具有爭議的發(fā)光機制，極大限制了ZnO納米晶的發(fā)展。因此，澄清ZnO納米晶的發(fā)光機制，實現(xiàn)ZnO納米晶的高效發(fā)光，有望再次推動ZnO納米晶的新發(fā)展和新應用。

本項工作率先從結(jié)構(gòu)、效率、復合速率等七個方面科學系統(tǒng)闡明了ZnO納米晶的發(fā)光機制,并在國際上首次提出了單重態(tài)/三重態(tài)混合自限態(tài)激子發(fā)光的新機制，為拓展ZnO納米晶應用提供了重要支撐。具體來說，在結(jié)構(gòu)上，通過高分辨球差電鏡證實了高質(zhì)量單晶ZnO納米晶的晶體結(jié)構(gòu)；在激發(fā)依賴上，通過三個數(shù)量級的激發(fā)功率變化實驗，證實了激發(fā)與發(fā)光的線性關(guān)系，并排除了缺陷發(fā)光機制；在電聲耦合作用上，大的黃昆因子初步證實了自限態(tài)激子發(fā)光；在發(fā)光開啟時間上，低能量光子發(fā)光的開啟時間要晚于高能量光子的開啟時間，從而證實了自限態(tài)激子發(fā)光；在瞬態(tài)發(fā)光光譜上，通過63%和37%的不同壽命組分確定了混合自限域激子發(fā)光；在瞬態(tài)電子順磁共振光譜上，證實了單重態(tài)/三重態(tài)混合自限域激子發(fā)光；在第一性理論計算上，證實了光誘導的晶格畸變以及大的自旋軌道耦合作用是發(fā)生上述發(fā)光的原因。

得益于ZnO優(yōu)異的自陷域激子發(fā)光性能、自吸收小、斯托克斯位移大的優(yōu)點，為多光子激發(fā)發(fā)光成像提供了良好的選擇。因此，本項工作進一步研究了飛秒激光激發(fā)下的ZnO納米晶的光學特性，實現(xiàn)了多光子激發(fā)下的單/三重態(tài)混合自限域激子生物成像。該模型澄清了長期以來備受爭議的ZnO可見光區(qū)發(fā)射問題，并觀測到了多光子激發(fā)的單/三重態(tài)混合自限域激子發(fā)光，進一步推動了ZnO納米晶的基礎和應用研究。

該工作得到了國家自然科學基金等項目的資助。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-36958-3